近日,美国化学会《ACS Applied Materials & Interfaces》期刊发表了题为“Boosting the Faraday Efficiency of Electrochemical Ammonia Synthesis via the Strain Effect Induced by Interfacial Hybrid Formation between BN and Carbon Nanotubes”的研究论文,该研究成果报道了应变效应对于电催化氮还原的影响。
该论文以伟德国际1946源于英国为第一通讯单位,伟德bv1946官网硕士研究生张萌为第一作者,通讯作者为伟德bv1946官网申丽华副教授、李远刚教授和北京理工大学刘志方老师,该研究工作得到了国家自然科学基金((Nos. 22072113, 21505102, 62304020))的经费支持。
由于环境污染和不可再生资源的枯竭,在未来向低碳甚至是无碳能源社会的转变成为一种必然趋势,可再生能源的发展将起到重要的作用。氨(NH3)由于具有较好的储能性能而受到了广泛关注,Haber-Bosch(H-B)工艺是当今世界合成NH3的主要途径,但是该工艺消耗大量不可再生资源,并释放大量CO2,H-B工艺的高能耗限制其可持续发展。因此,迫切需要一种可持续的、绿色的NH3合成工艺,而电化学氮还原反应(eNRR)被认为是一种很有前途的无碳可持续生产技术,有望取代H-B工艺。
eNRR过程中会遇到两个问题:1)N2分子中的N≡N三键难以打开;2)存在还原电位相近的析氢反应干扰。新型电催化剂的设计有望克服此瓶颈。基于此,该研究设计氮化硼纳米片中引入碳纳米管制备了复合催化剂,复合催化剂在-0.691 V(vs RHE)电压下,eNRR的法拉第效率(FE)可达63.9%,产氨速率为36.5 μg h-1mgcat.-1,与单独氮化硼纳米片的eNRR性能(FE:4.7%)相比,电催化活性显著提高。研究发现应变效应是提高eNRR催化性能的关键所在,当两种材料复合后会发生应变效应,理论计算表明应变效应抑制了析氢反应,提高了氮催化还原的选择性。本研究为eNRR催化剂设计提供了新的策略,有助于合成氨工艺的优化。
论文链接:https://doi.org/10.1021/acsami.3c17530
图1 弯曲应变效应增强电催化还原氮气示意图